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Nature、AFM報道單原子催化劑最新研究進展

Nature、AFM報道單原子催化劑最新研究進展
先豐納米  2025-06-03  |  閱讀:247

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單原子催化在過去十年中引起了廣泛關(guān)注。由于其獨特的活性位點結(jié)構(gòu),單原子催化在熱催化、電催化和環(huán)境催化等許多體系中表現(xiàn)出超高的原子利用效率和獨特的催化活性和選擇性。


本期小豐整理了3篇單原子催化劑近期發(fā)表在Nature等頂刊的文章,一起看下吧~


Nature

從軌道層面解鎖單原子催化劑金屬-載體相互作用


2025年4月2日,期刊Nature報道研究人員在14種半導體載體表面構(gòu)建了34種鈀(Pd)單原子催化劑,通過調(diào)控載體種類與尺寸,實現(xiàn)了對載體最低未占分子軌道(LUMO)和最高占據(jù)分子軌道(HOMO)能級位置的精準調(diào)控。


具體而言,團隊首先利用原子層沉積(ALD)技術(shù)在SiO2基底上制備了不同尺寸的MOx(M=Zn、Co、Ni、Ga、Ti)氧化物顆粒。隨后,進一步通過Pd ALD技術(shù)將Pd單原子選擇性沉積于MOx顆粒表面,獲得系列Pd1/MOxSACs。


在乙炔選擇性加氫反應(yīng)中,研究發(fā)現(xiàn)當ZnO、CoOx等載體尺寸降至納米級時,Pd SACs在保持高選擇性的同時,其活性較傳統(tǒng)塊體氧化物負載的Pd SACs提升20倍以上,打破了活性與選擇性間的“蹺蹺板”效應(yīng)。其中,1.9nm ZnO負載的Pd SACs在80°C下表現(xiàn)出25.6min-1的優(yōu)異活性,遠超文獻報道的其他Pd SACs,且為Pd1Ag/SiO2單原子合金催化劑的活性的46倍。值得注意的是,該催化劑在100h穩(wěn)定性測試中未出現(xiàn)積碳或金屬團聚現(xiàn)象,展現(xiàn)出了卓越的穩(wěn)定性。


通過理論計算揭示了其內(nèi)在機制:隨著ZnO尺寸減小,其LUMO能級升高,禁帶寬度變大,與實驗結(jié)果一致。一方面,升高的ZnO LUMO縮小了與Pd HOMO的能隙,繼而增強Pd-載體軌道雜化,提升了其穩(wěn)定性;另一方面,Pd原子在ZnO表面成核后,負載Pd原子的LUMO能級隨ZnO尺寸減小而誘發(fā)的增強的Pd-載體軌道雜化而逐步降低。這使得其與乙炔和氫分子HOMO能級更加匹配,從而顯著增強其吸附,并提高活性。


該理論結(jié)果與實驗結(jié)果高度吻合,同時也與FMO理論圖像相一致,展現(xiàn)了FMO理論在單原子催化中的可行性。


文獻名稱:Metal–support frontier orbital interactions in single-atom catalysis


Advanced Functional Materials

預配位策略精確定制設(shè)計單原子位點配位結(jié)構(gòu)助力高效催化


配位結(jié)構(gòu)工程是優(yōu)化單原子催化劑催化性能的一種很有前途的方法,然而精確定制單原子位點仍然具有挑戰(zhàn)性。


2025年2月4日,期刊Advanced Functional Materials報道研究人員提出了一種預配位策略,在二維蜂窩狀碳納米泡沫上設(shè)計具有可調(diào)局部配位環(huán)境的SACs。通過強d-p軌道雜化,將金屬前驅(qū)體與定制官能團預配位在層狀Mg(OH)2模板上,制備出具有Co-N4(Co1/NC)、Co-C4(Co1/CC)和Co-C2S2(Co1/CSC)構(gòu)型的SACs。


在反應(yīng)過程中,層狀蜂窩狀結(jié)構(gòu)有利于活性位點暴露、反應(yīng)物富集和傳質(zhì)。因此,盡管Co1/NC催化劑的Co負載量極低,僅為0.12wt.%,但對硝基芳烴還原表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性和穩(wěn)定性,在將4-硝基苯酚轉(zhuǎn)化為4-硝基苯胺的過程中,實現(xiàn)了優(yōu)異的73668h-1的總周轉(zhuǎn)頻率(TOF),超過了大多數(shù)報道的催化劑。


實驗和DFT計算結(jié)果表明,Co1/NC具有優(yōu)異的催化活性歸因于Co位點的層狀蜂窩狀結(jié)構(gòu)和適度的費米電子態(tài),這不僅有利于反應(yīng)過程中活性位的暴露和反應(yīng)物的富集,而且顯著加快了反應(yīng)H*的形成和利用,加快了芳香族硝基還原的反應(yīng)動力學。


該研究發(fā)現(xiàn)不僅為先進單原子催化劑的精確合成提供了可行的策略,而且加深了對化學轉(zhuǎn)化中SACs配位結(jié)構(gòu)與催化性能之間相互作用的理解。


文獻名稱:A Pre‐Coordinated Strategy Precisely Tailors the Coordination Structure of Single‐Atom Sites Toward Efficient Catalysis


Angew

單原子銅簇接力催化增強尿素電合成


接力催化在調(diào)控電催化偶聯(lián)反應(yīng)中不同反應(yīng)物間的競爭表現(xiàn)出顯著優(yōu)勢。然而,對于較為復雜的尿素電合成中接力催化反應(yīng)機制的全面理解仍存在挑戰(zhàn)。


2025年3月12日,期刊Angew報道了一種氮摻雜連通孔碳(NC)載體調(diào)控的銅原子簇(CuAC)及其衛(wèi)星Cu-N4單原子(CuSA)位點催化劑(CuAC-CuSA@NC),并將其用于電催化尿素合成研究。該項工作中設(shè)計的CuAC-CuSA@NC在-1.3Vvs.RHE下表現(xiàn)出比CuSA@NC高約3倍的尿素產(chǎn)率。


非原位實驗結(jié)果和原位衰減全反射表面增強紅外吸收光譜(ATR-SEIRAS)揭示了*NH2與*NH2CO物種在CuAC-CuSA@NC表面的形成順序;進一步結(jié)合理論計算闡明在CuAC-CuSA@NC催化劑上尿素合成的接力催化路徑為:“CuAC”位點促進*NO3向*NOx的轉(zhuǎn)化,隨后“CuSA”位點主導水解離提供*H用于氫化*NOx,驅(qū)動*NH2的形成后,與*CO2偶聯(lián)生成尿素。


在CO2飽和的0.1M KHCO3+0.05M KNO3電解液中,CuAC-CuSA@NC展現(xiàn)出優(yōu)異的尿素合成性能。在?1.3V電位下,CuAC-CuSA@NC的尿素產(chǎn)率達42.4mmol h-1gcat-1,遠高于CuSA@NC(15.6mmol h-1gcat-1),說明“CuAC”和“CuSA”活性位點的共存可以促進C?N偶聯(lián)的發(fā)生。此外,研究人員還對CuAC-CuSA@NC進行了尿素合成中的電化學循環(huán)穩(wěn)定性測試,表明催化劑優(yōu)異的穩(wěn)定性。


該研究明確了Cu元素不同形態(tài)的“CuAC-CuSA”協(xié)同位點上尿素電合成的接力催化過程,為設(shè)計級聯(lián)催化反應(yīng)的先進催化劑提供了新的見解。


文獻名稱:Elucidating Relay Catalysis on Copper Clusters With Satellite Single Atoms for Enhanced Urea Electrosynthesis


單原子催化劑載體推薦


XF392

層狀氮摻雜碳粉末(用于Cu原子催化劑載體)

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片徑:0.5-5μm

外觀:黑色粉末

N含量:22.24wt%

純度:>99wt%

結(jié)晶性:無定形


XF393

層狀氮摻雜碳粉末(用于貴金屬原子催化劑載體)

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片徑:0.5-5μm

外觀:黑色粉末

N含量:14.70wt%

純度:>99wt%

結(jié)晶性:無定形


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層狀氮摻雜碳粉末(用于鐵、鈷、鎳及稀土單原子催化劑載體)

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片徑:0.5-5μm

外觀:黑色粉末

N含量:16.31wt%

純度:>95wt%

結(jié)晶性:無定形


單原子催化劑產(chǎn)品推薦


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